El convento fue fundado en 1523 por Fray García de Loaysa (inquisidor general) y Fray Juan Hurtado de Mendoza (confesor de Carlos V). Se instaló sobre una antigua ermita donde ya se daba culto a la Virgen de Atocha. En 1836, con la desamortización de Mendizábal, el edificio pasó a ser propiedad del Patrimonio Real, siendo destinado el convento a Cuartel de Inválidos y su iglesia, a parroquia castrense. La iglesia, fue transformada en Basílica en 1863 por el Papa Pío IX. En 1924, Alfonso XIII cedió la propiedad de nuevo a la orden de los Dominicos, y actualmente siguen regentándola junto con un colegio.
El edificio, a lo largo de su historia ha sufrido numerosos derribos y sucesivas construcciones, por lo que en la actualidad nada queda del primitivo templo. En Agosto de 1652 se quemó la iglesia; en 1726 se desplomó la capilla mayor, y en 1809 los franceses destinaron el edificio a cuartel y quedó arruinado tras la guerra de la independencia, por lo que en época de Fernando VII fue reedificado casi por completo.
A finales del siglo XIX, la Basílica volvía a estar muy deteriorada, por lo que en 1890 se convocó un concurso público para su reconstrucción. El proyecto ganador fue realizado por el arquitecto Fernando Arbós y Tremanti, con una propuesta de basílica neobizantina con campanile exento y Panteón de Hombres Ilustres.
Las obras comenzaron en 1891, pero diez años después y debido a la falta de recursos económicos se suspendió la construcción, continuando paralizada hasta que en 1924 el conjunto fue cedido a los dominicos, quienes prosiguieron las obras sin seguir el proyecto original de Arbós.
En 1936, durante la guerra civil, el edificio fue nuevamente arrasado y no fue hasta 1946 cuando la Dirección General de Regiones Devastadas llevó a cabo su reconstrucción, resultando cinco años después un edificio de trazas neobarrocas.

Panteón de Hombres Ilustres.- Calle Julián Gayarre, 3
La reina regente María Cristina de Austria, viuda de Alfonso XII, ordenó la construcción de un nuevo Panteón de Hombres Ilustres. Para su emplazamiento se eligió el solar que ocupaba el Cuartel de Inválidos y, de paso, se decidió construir en parte de estos terrenos la nueva Basílica de Nuestra Señora de Atocha.
En 1890 se convocó un concurso de proyectos para la construcción del Panteón y de la Basílica, resultando ganador el arquitecto Fernando Arbós con un conjunto de edificaciones de trazas neorrenacentistas y bizantinas que imitaban la arquitectura italiana del siglo XV. Las obras comenzaron en 1891, destacando el claustro gótico, las cúpulas metálicas del panteón y la gran torre a modo de campanile de la Basílica.
La magnitud del proyecto y la falta de recursos económicos hicieron que se paralizaran las obras en 1901, cuando prácticamente estaba concluido el Panteón, pero faltando todavía gran parte de las obras de la nueva Basílica.
En la actualidad en el Panteón de Hombres Ilustres reposan los restos del Marqués del Duero, Antonio Ríos Rosas, Martínez de la Rosa, Muñoz Torrero, Juan Álvarez de Mendizábal, José María Calatrava, Salustianao Olózaga, Agustín Argüelles, Antonio Cánovas del Castillo, Práxedes Mateo Sagasta, José Canalejas y Eduardo Dato. Durante un tiempo también estuvieron los restos de Prim, Palafox y Castaños, pero finalmente fueron trasladados a sus localidades de origen. Las sepulturas y monumentos funerarios, son obras de los escultores Mariano Benlliure, Agustín Querol, Arturo Mélida, Pedro Estany y Federico Aparici.

Iglesia de San Manuel y San Benito.- Dirección: Calle de Alcalá, 83.
Situada en la calle Alcalá, fue erigido como residencia e iglesia de Padres Agustinos por iniciativa del empresario catalán don Manuel Caviggioli y su esposa doña Benita Maurici, de quienes el templo ha tomado la advocación.
Este monumental edificio, fue realizado entre 1902 y 1910 bajo la dirección del arquitecto Fernando Arbós y Tremanti, sobre un extenso solar de 1759 metros cuadrados que para tal efecto dichos esposos donaron a los religiosos. Hoy en día es también iglesia parroquial bajo la advocación del Redentor.
En cuanto al edificio en sí, es junto al Panteón de Hombres Ilustres -también realizado por el propio Arbós- el mejor ejemplo de la arquitectura neobizantina madrileña. Está levantado sobre una planta centralizada de cruz griega, con una gran cúpula sobre pechinas donde se representan simbólicamente los cuatro evangelistas. En el interior destaca la capilla del lado de la Epístola, en cuyo centro hay un altar de mármol blanco flanqueado por los sepulcros de los dos esposos fundadores. En el exterior destaca la torre, adosada a la fachada principal, y erigida al modo de los campaniles italianos. En 1975 fue restaurado por el arquitecto José Antonio Arenillas.